Etude ab initio des propriétés physicochimiques des clusters de silicium dopés aux métaux de transitions 4d

Abstract

Dans ce travail de master nous nous sommes intéressés à l'étude des propriétés structurale et électronique des clusters ?? Nous avons pu décrire les structures des clusters de silicium à l'état pur et dopé par un atome de palladium et d'étudier les différentes propriétés physico-chimiques. Les calculs sont réalisé dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) implémentée dans le code SIESTA. Dans la première partie, nous avons étudié l'évolution de la stabilité des structures de silicium pur en fonction de leurs tailles, nous avons remarqué que les clusters de faibles tailles (n?3) présentent des structures planes et 3D pour n>3. L'énergie de cohésion et l'affinité électronique de ces clusters augmente avec l'augmentation de la taille, contrairement au gap HOMO-LUMO, la dureté chimique et au potentiel d'ionisation qui décroit lorsque la taille augmente. Après avoir étudié les propriétés structurales et électroniques des clusters de silicium pur, nous avons étudié l'effet de l'insertion d'un atome de palladium sur ces propriétés et identifier les structures les plus stables. Nous avons tout d'abord constaté que l'atome de palladium se place toujours en position périphérique dans toutes les structures les plus stables. Les géométries présenté pour les tailles n?3 sont toujours planes et 3D pour n>3. Comme dans le cas des clusters de silicium purs, nous avons là aussi remarqué une augmentation de l'énergie de cohésion, et une diminution du gap HOMO-LUMO.