Etude des propriétés physico-chimiques des clusters de silicium dopés aux métaux de transitions

Abstract

Dans ce mémoire de master, nous avons utilisé la méthode ab-initio dans le cadre théorique théorie fonctionnelle de la densité (DFT) implémentée dans le code SIESTA ,pour étudier les propriétés structurales, électroniques et magnétiques des clusters du Silicium pur et dopé avec des métaux du transitions (vanadium, Niobium et Tantale) du taille de 2 à 12 atomes . Dans la première partie, nous avons étudié l'évolution de la stabilité structurelle Silicium pur selon leur taille, nous avons remarqué que les clusters de faibles tailles (n?3) présentent des structures planes et 3D pour n>3. L'énergie de cohésion et l'affinité électronique de ces clusters augmente avec l'augmentation de la taille, contrairement au gap HOMO-LUMO, la dureté chimique et au potentiel d'ionisation qui décroit lorsque la taille augmente Après avoir étudié la structure et les propriétés électroniques des clusters de silicium pur, nous avons étudié l'influence de l'insertion d'atomes de group des métaux du transitions (Vanadium, Niobium et Tantale) sur ces propriétés, et déterminez la structure la plus stable. On remarque d'abord l'atome dopé est toujours placé dans la position superficielle des cages atomiques. Les figures géométriques de taille n?3 sont toujours planes et les figures géométriques de n>3 sont toujours en 3D. Comme dans le cas des clusters de silicium pur, nous avons également remarqué l'énergie de cohésion augmente et l'écart HOMO-LUMO diminue. La comparaison de ces quatre cas d'études, nous avons noté que le dopage avec un atome de métaux de transition augmente généralement la stabilité et la réactivité des clusters de silicium purs, ce comportement est probablement lié à un transfert de charge entre le silicium et ces atomes dopants. Les structures les plus stables évoluent vert des configurations présentant un caractère métallique. Les structures les moins réactives sont celle qui présente un nombre d'atome réduit. Ce travail a été fait dans le but d'apporter une explication au comportement des clusters de silicium purs et ceux dopés avec des métaux de transition. Certainement, il sera nécessaire qu'une étude plus approfondie soit effectué pour mieux comprendre et élucider les propriétés physico-chimiques de ce type de matériaux, à savoir : " Etudes des propriétés thermodynamiques " Etude et analyse des propriétés phononique et des fréquences de vibration pour déterminer de manière rigoureuse les clusters les plus stables. " Etudes des propriétés et les réponses optiques de ces clusters. " Confronter les résultats dès la simulation aux différents résultats expérimentaux de la littérature